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  近日ღღ✿★,海南大学黄玮和谢文强等人在《Nano Energy》期刊上发表最新研究成果ღღ✿★,提出一种“晶格畸变与协同晶体场”调控策略ღღ✿★,为高效光热材料的设计提供了新思路ღღ✿★。该研究对高熵硫化物的光热转换机制进行了深入探讨ღღ✿★,对太阳能界面蒸发技术的发展具有积极推动意义尊龙凯时人生就是搏ღღ✿★。

  本研究通过实验和第一性原理计算ღღ✿★,揭示了ZnCdFeCoNiS高熵硫化物(HES-NPs)的光热性能提升机制ღღ✿★。一方面ღღ✿★,材料的(111)晶面方向出现显著晶格畸变ღღ✿★,晶格间距增加了4.32%ღღ✿★,导致带隙缩小ღღ✿★,拓宽了光谱吸收范围ღღ✿★;另一方面ღღ✿★,引入多种过渡金属元素ღღ✿★,形成协同的eg和t2g电子态重叠ღღ✿★,进一步增强了光吸收能力ღღ✿★。这使得ZnCdFeCoNiS在整个太阳光谱范围内的吸收率超过92%ღღ✿★,光热转换效率显著提高ღღ✿★,推动了水蒸发效率的提升ღღ✿★。

  随着人口增长和工业污染的加剧黑人vodafonewifi巨大ღღ✿★,淡水短缺问题日益严峻ღღ✿★,太阳能界面蒸发技术为该问题提供一种低能耗ღღ✿★、可持续的解决方案ღღ✿★。高效光热转换材料是其中重要研究内容ღღ✿★。高熵材料凭借成分多样性和可调控电子结构ღღ✿★,在光热转换领域取得突破ღღ✿★。高熵硫化物(HES)具备高光热转换效率尊龙凯时人生就是搏ღღ✿★、优异热稳定性和化学稳定性ღღ✿★,但其带隙调控ღღ✿★、宽光谱吸收及光热转换仍需优化ღღ✿★。目前ღღ✿★,HES在太阳能蒸发中的应用尚未报道ღღ✿★,电子结构与蒸发效率间的关系仍待研究ღღ✿★。

  本研究采用一步溶剂热法合成了ZnCdFeCoNiS高熵硫化物纳米片ღღ✿★,具有显著的晶格畸变和高构型熵ღღ✿★,晶格常数膨胀4.36%ღღ✿★,带隙缩小ღღ✿★,提升了光热性能ღღ✿★。XRD和TEM分析表明Cd掺杂增大(111)晶面层间距4.32%黑人vodafonewifi巨大ღღ✿★,Feღღ✿★、Co黑人vodafonewifi巨大ღღ✿★、Ni的掺杂导致晶格扩展ღღ✿★。STEM-EDS和ICP-OES确认材料接近等摩尔比ღღ✿★,计算构型熵为1.61Rღღ✿★,XPS分析显示金属元素以硫化物形式存在ღღ✿★,Fe和Co呈多价态黑人vodafonewifi巨大ღღ✿★,为光热性能提升提供理论支持ღღ✿★。光学测试表明ღღ✿★,ZnCdFeCoNiS在250–2500 nm范围内光吸收率超92%ღღ✿★,1.0 kW/m²光照下100秒内表面温度超45°C尊龙凯时人生就是搏ღღ✿★,1200秒后接近60°C尊龙凯时人生就是搏ღღ✿★,蒸发速率达1.92 kg/m²/hღღ✿★,优于其他高熵材料ღღ✿★,显示出优化光吸收和提升光热转换效率的潜力黑人vodafonewifi巨大ღღ✿★。

  密度泛函理论(DFT)计算和漫反射光谱(DRS)揭示了高熵硫化物光热性能提升的机制尊龙凯时人生就是搏ღღ✿★。结果表明ღღ✿★,Cd离子的引入使ZnS的带隙由3.50 eV降至2.40 eVღღ✿★,归因于晶格畸变ღღ✿★,而DFT计算显示ZnS因晶格膨胀4.3%带隙减少约0.6 eVღღ✿★,进一步引入Cd使带隙缩小至1.40 eVღღ✿★。尽管实验与计算存在数值差异尊龙凯时人生就是搏ღღ✿★,趋势一致ღღ✿★,验证了晶格畸变策略的有效性ღღ✿★。Feღღ✿★、Coღღ✿★、Ni的掺杂进一步缩小带隙ღღ✿★,改变电子结构以提升光热性能黑人vodafonewifi巨大ღღ✿★。根据晶体场理论ღღ✿★,过渡金属d轨道在八面体场中的eg和t2g轨道重叠ღღ✿★,形成阶梯能级ღღ✿★,促进电子跃迁并扩展光吸收范围ღღ✿★。DFT计算表明ZnCdFeCoS由绝缘体转变为金属ღღ✿★,DRS测量显示带隙缩小至约0.25 eVღღ✿★,提高光子吸收效率ღღ✿★。分子动力学模拟显示ZnCdFeCoNiS中金属-氢配对密度低于ZnSღღ✿★,降低氢键断裂能量ღღ✿★,从而提高蒸发效率ღღ✿★。

  硕士研究生李艳香为该研究的第一作者ღღ✿★,海南大学谢文强黑人vodafonewifi巨大ღღ✿★、李成成和黄玮为通讯作者ღღ✿★。相关工作得到了国家自然科学基金(52403088黑人vodafonewifi巨大ღღ✿★,52162012)ღღ✿★、海南省青年基金(No. 124QN178)ღღ✿★、海南省南海新星(NHXXRCXM202305)等项目的支持尊龙凯时人生就是搏ღღ✿★。

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